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锂金属电池（Li/NCM811）具有高能量密度、低成本等优点，但也面临着容量衰减快、倍率性能差和库仑效率低等问题。这些问题与锂金属负极SEI膜和高镍三元正极表面CEI膜的稳定性及电解液中HF的腐蚀作用密切相关。电解液添加剂是改善上述问题的有效方法，已报道的电解液添加剂多集中于锂金属负极或NCM811正极一侧的改性，如何兼顾正负极材料及改善电解液的本征性能仍存在巨大挑战。
鉴于此，浙江工业大学化学工程学院高云芳教授团队通过在电解液中添加TMSTFA(三氟乙酸三甲基硅酯)，显著改善锂金属负极及NCM811正极的界面稳定性，同时稳定LiPF6基电解液。该工作系统研究了TMSTFA对Li/NCM811电池综合性能的影响，采用DFT计算、FIB-SEM、in-depth XPS、EIS等研究手段探究了TMSTFA对CEI膜、SEI膜和消除HF的作用，并结合电化学行为对其作用机理进行了阐释。
TMSTFA的多功能作用示意图
研究表明，TMSTFA添加剂分别在NCM811和锂金属表面构建了稳定致密的CEI膜和SEI膜。上述界面膜能有效抑制电解液在电极表面的副反应、降低电池阻抗，抑制NCM811材料结构的坍塌和锂枝晶的生长，提升电池的电化学性能。此外，TMSTFA可以自发地与电解液中的痕量H2O/HF发生反应，消除HF对SEI/CEI膜及正负极材料的破坏。总体看，TMSTFA添加剂集合了-COO-易氧化/还原的特性以及-O-Si-易于消除HF的优势，起到了保护锂金属负极、NCM811正极、消除电解液中HF等有害物质的多功能作用。
添加剂TMSTFA对Li/NCM811电池的电化学性能的影响
该项工作为TMSTFA添加剂在锂金属电池电解液中的应用和工作机理解析提供了实验基础，同时也为高能量密度锂金属电池用电解液的开发提供了新的策略。该成果以“Multifunctional electrolyte additive for bi-electrode interphase regulation and electrolyte stabilization in Li/LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2batteries”为题发表于材料科学领域TOP期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》。论文第一作者为化学工程学院博士生姜森，通讯作者为化学工程学院高云芳教授。该工作得到了浙江省重点研发项目、浙江省自然科学基金的资助。
来源：浙江工业大学
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c09285
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