苏州大学研究生，苏州大学研究生院
本文来源：inature、苏州大学等
2023年4月19日，苏州大学王殳凹、王亚星、清华大学徐超及美国科罗拉多矿业学院Thomas E. Albrecht-Schönzart 共同通讯在Nature在线发表题为 “Ultrafiltration separation of Am(VI)-polyoxometalate from lanthanides” 的研究论文，该研究报道了如何从镧系元素中超滤分离Am(VI）-多金属氧酸盐的方法。
该研究报道了一个纳米尺度的多金属氧酸盐(POM)簇，其空位位点与六价锕系元素(238U、237Np、242Pu和243Am)在硝酸介质中的三价镧系元素选择性配位相容。这个团簇是迄今为止在水介质中观察到的最稳定的Am(VI)物质。超滤技术将纳米级Am(VI)-POM簇从水合镧系离子中分离出来，利用市售的细孔膜，实现了一种高效、快速、不涉及任何有机成分、能量输入最少的镅/镧系离子一次性分离策略。
镅是核能发电的一种中子捕获副产品，也是高放废物长期放射性毒性的主要来源。利用快堆有效地回收镅，然后将其嬗变为短寿命或稳定的核素，将大大减少核能对环境的影响。然而，具有高中子俘获截面的镧系元素(Ln)(例如157Gd)的共存严重限制了嬗变效率。克服这一障碍需要开发有效分离镅和镧系元素的方法，几十年来，这一直是核工业的一个长期挑战。
一种缓解这种分离挑战的方法是将Am(III)氧化为更高氧化态的Am(V)和Am(VI)。这些阳离子的配位化学性质与线性二氧基早期锕系离子(如UO2 2+和NpO2+)相似，具有各向异性配位，与相对各向同性的Ln(III)离子形成鲜明对比。原则上，这可以更好地区分镅和镧系元素，从而提高分离效率。尽管在基于氧化还原的方案下已经探索了各种技术，包括溶剂萃取、沉淀和离子交换色谱，但一个未解决的问题是在分离过程中不可避免地将高价Am还原回Am(III)。
Am(VI)阳离子是强氧化剂，AmO22+/AmO2+和AmO22+/Am3+对的还原电位分别为1.6 V和1.68 V(相对于饱和甘汞电极(SCE))。因此，一旦Am(VI)离子接触有机萃取剂/溶剂或通过色谱柱，就可以在几秒钟内产生Am(III)物质，使这些分离变得不切实际。事实上，传统上认为Am(VI)和Am(V)在水溶液中是不稳定的，因为它们甚至可以被活性放射性分解产物有效地还原，与核燃料循环有关的两种常见的镅同位素(241Am和243Am)都具有相当大的放射性。
纳米级Am(VI)-POM团簇与镧系元素超滤分离框架示意图（图源自 Nature ）
该研究通过控制POM簇中的孔位结构，实现了Am(VI)在水溶液中的络合和稳定，从而形成一种效率高、不含有机组分、低时间成本和低能量输入的新型分离策略。这一想法也为乏燃料后处理过程中锕系元素与裂变产物的分离开辟了新的机会。
作者简介
王亚星，特聘教授，从事核能化学、功能核材料相关研究工作，研究方向涉及超铀元素化学、放射性核素分离与纯化、放射性光电材料与核电池、新型辐射探测材料等。
以第一/通讯作者在Nature Commun.、J. Am. Chem. Soc. (2篇)、Angew. Chem. Int. Ed. (6篇)、CCS Chem.等国内外高水平期刊发表学术论文30余篇，两篇入选ESI高被引论文，论文总引用2400余次。部分研究成果授权中国专利5项，美国专利2项，相关转化工作正在与国内涉核单位合作推进。主持国家基金委、江苏省科技厅、国防科工局等项目4项，中广核横向课题1项。
王殳凹，苏州大学放射医学及交叉学科研究院院长助理、特聘教授、核能环境化学研究中心主任、“基金委优秀青年基金”及“江苏省杰出青年基金”获得者。2007年在中国科学技术大学材料科学与工程系获理学学士学位，2012年在美国圣母大学锕系元素能源前沿研究中心获得博士学位，2012-2013年在劳伦斯伯克利国家实验室Glenn T. Seaborg放射化学中心和美国加州大学伯克利分校化学系进行博士后研究工作。
长期从事新型多孔材料在治理环境放射性污染方面的应用及与核能相关的放射性核素配位化学研究。近三年来以通讯作者在Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、 Environ. Sci. Technol.等期刊上发表学术论文60余篇，总引用1500余次。
2012年获得美国化学会青年科学家奖及国际衍射数据中心颁发的Ludo Frevel晶体学奖；2016年获中国化学会青年化学奖。担任中国核学会锕系物理与化学分会常务理事、中国核学会核化学与放射化学分会环境放射化学专业委员会委员、中国生物物理学会辐射与环境专业委员会青年委员、中国化学会奖励推荐委员会委员、中国环境科学学会环境化学分会委员、《核化学与放射化学》编委等。
https://www.nature.com/articles/s41586-023-05840-z
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