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近日,南京师范大学环境学院污染物环境行为与控制团队在氢能源领域取得重要研究进展。相关成果以“Atomically Dispersed Silver-Cobalt Dual-Metal Sites Synergistically Promoting Photocatalytic Hydrogen Evolution”为题发表在国际材料科学与工程技术顶级期刊Advanced Functional Materials(IF=19.924)上。团队的刘亚子副教授、硕士研究生孙悦为该论文第一作者,杨绍贵教授、何欢教授以及南京林业大学的陈祖鹏教授为共同通讯作者。南京师范大学为第一单位。
该研究采用简单的超分子和溶剂热法在P掺杂g-C3N4(CN)基体上合成得到高度分散的Ag-Co双原子位点催化剂。相较于单原子负载的Ag1-CN和Co1-PCN,优化负载量后的Co1Ag1-PCN其光催化析氢速率显著提升为1190 umol g-1h-1,365 nm下的产氢表观量子效率(AQY)达1.49%。光催化性能的增强归因于Ag-Co双原子位点的协同效应及其与CN纳米片形成的独特配位环境。鉴于金属单原子位点的活性有限,Ag-Co双原子位点催化剂的协同效应在于不仅显著增强了金属位点周围的电子密度,而且促进了析氢过程中电子到金属的高效转移,通过加速H*中间体的生成有效降低了释氢反应(HER)的能垒。具体而言,Ag单原子位点作为主要反应活性位点具有更高的电荷分离效率和更强的电子富集能力,而Co单原子位点的引入加速了电子从CN到缺电子双金属中心的定向迁移。该工作为通过调节相邻配位环境设计具有原子精度和协同作用的光催化剂提供了新的思路,为合理设计用于太阳能转化的双金属单原子催化剂提供了灵感。
该工作得到江苏省碳达峰与碳中和科技创新专项(BE2022612)、国家自然科学基金(22202105)、江苏省自然科学基金(BK230210608)以及污染控制与资源化国家重点实验室基金(PCRRF21052)等项目的资助。
来源:南京师范大学
文章链接:
https://doi.org/10.1002/adfm.202301840
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